次年，也就是1333年，元朝一代权臣燕铁木儿死亡，元惠宗妥欢贴睦尔即帝位称帝，伯颜因为拥戴元惠宗妥欢贴睦尔有功，被任命为中书右丞相、上柱国，监修国史。元统二年，升任太师、奎章阁大学士，领太史院，兼任司天监、威武、阿速诸卫。十一月，进封秦王，继领太禧宗禋院、中政院、宣政院、隆祥使司、宫相诸内府，总领蒙古、钦察、斡罗思诸卫亲军都指挥使。
中书左丞相、燕铁木儿子唐其势见伯颜独得势，认为他伴居其下，是一种莫大的耻辱，曾经气愤地说：“天下本来是我家的天下，伯颜是什么人，却位置在我之上。”就在暗地里与他叔叔塔里，阴谋发动政变，与皇室贵族诸王晃火帖木儿，在暗地里相互勾结，密谋叛变。郯王彻彻秃得知消息后，向朝廷告发了他们的阴谋。
至元元年，也就是1335年六月，伯颜采取行动，捕杀了唐其势及其弟塔剌海，皇后伯牙吾氏因为是燕铁木的女儿，想庇护她的兄弟，亦被驱逐出皇宫毒死。塔里举兵叛，杀害了朝廷的使者，向北投奔诸王晃火帖木儿。伯颜率领大军征讨他，捉拿到塔里，将他处死，晃火帖木儿畏罪自杀。七月，朝廷任命伯颜为中书右丞相，罢免了左丞相。赏赐给他“答剌罕”的称号，可以由他的子孙世代沿袭继任。从此以后，朝廷大权都全部归伯颜掌管。
朝廷中书平章彻里帖木儿，提出建议停止科举考试，几位汉族大臣据理力争，最后因为伯颜支持这条建议，停止了科举考试。至元三年，伯颜因为广东朱光卿、河南棒胡等人起兵反元，向朝廷提出报告说，汉人、南人不得当兵，掌握兵权，并收缴他们的马匹。甚至禁止农家作用铁禾叉，以防止他们造反。
伯颜又向朝廷提出报告说，皇帝应该下达诏令，禁止汉人、南人学习蒙古、色目人的文字，各中央、地方部门的长官，都用蒙古、色目人，这些都是出于伯颜的主张。他还荒唐地提出，要杀害张、王、刘、李、赵五姓汉人，后来因为元惠宗妥欢贴睦尔不依从，因而没有实行。至元四年，郯王彻彻秃进入朝廷，彻彻秃，是完泽的儿子，玉龙答失的孙子，元宪宗蒙哥的曾孙。至顺二年，也就是1331年，由武宁王进封郯王，更换为兽纽的金印。伯颜为他的儿子向郯王的女儿求婚，而遭到拒绝，他极为不满，又忌恨郯王彻彻秃位置高，威望重，就指使他人诬告他谋反，朝廷下令捕捉郯王彻彻秃下狱，后来查无实据后，竟然不等待朝廷下达诏令，擅自处决了郯王彻彻秃。五年十月，朝廷下达诏令，任命伯颜为大丞相。
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